DictionaryのKeys/Itemsメソッドは全key/itemを1次元配列にして返すメソッドです。つまりKeys(i)はKeysの「引数i」ではなく、Keysが返す配列の「添字i」ということです。Keys(i)を使用したコードは都度配列を生成するため非常に遅くなります。